隨著時間的推移，達爾在華盛頓變得非常受歡迎。他因講述自己在皇家空軍的冒險經歷而出名。他的第壹部兒童文學作品是《小妖精》，講述了壹只出現在英國皇家空軍傳統民俗中的頑皮小動物。華特·迪士尼打算把它改編成電影，但沒有成功。這本書出版於1943。達爾繼續寫壹些20世紀孩子們喜歡的故事，比如《查理和巧克力工廠》、《瑪蒂爾達和詹姆斯》和《大仙桃》。
他還非常成功地創作了可怕的、令人毛骨悚然的成人短篇小說，常常帶有黑色幽默，結局出人意料。其中許多最初發表在美國雜誌上，如《婦女家庭雜誌》、《哈潑斯雜誌》、《花花公子》和《紐約客》。達爾後來將這些文章發表在選集裏，他們的作品贏得了全球的贊賞。達爾寫了60多部短篇小說，這是壹個巨大的數字，但只有其中壹部分在他死後被出版成書(見羅爾德·達爾的短篇小說清單)。他的故事也為他帶來了三個愛倫·坡文學獎:在1954，有人喜歡妳；；1959，房東太太的故事；；1980，短篇小說《意料之外的故事》是在皮膚電影的基礎上寫成的。
他著名的成人小說《吸煙者，或來自南方的人》被拍成了阿爾弗雷德·希區柯克的專輯，並被改編成1995電影《四個房間》中昆汀·塔倫蒂諾的角色。他的短篇小說集《意料之外的故事》被成功改編成同名電視連續劇。壹些短篇故事應該來自他虛構的叔叔奧斯瓦爾德的日記，這些故事中的主角是壹位富有的紳士。
1960年代，達爾不太成功的時候，他開始寫電影劇本。其中兩部被伊恩·弗萊明改編成小說:詹姆斯·邦德和奇蒂奇蒂棒棒的《妳只能活兩次》。他還改編了自己的作品，如《威利·旺卡》和《巧克力工廠》。
與他的妻子費利西蒂壹起寫的《吉蔔賽屋與食物的回憶》在他死後出版於1991。這本書穿插了烹飪書——由家庭成員和達爾回憶和思考的烹飪書，側重於喜愛的食物，如巧克力、洋蔥和紅酒。
他的大多數兒童文學插圖都是由昆丁·布雷克畫的，他也是達爾的好朋友。
達爾的兒童文學作品往往是從壹個孩子的角度來描述的，通常包括成年反派——憎恨和虐待兒童的人，以及至少壹個“好”的成年人來減輕反派的影響(根據壹個可能被濫用的參考，達爾經常把他在寄宿學校的經歷融入到作品中)。大部分內容包含黑色幽默、古怪的情節和可怕的暴力。這個公式應用在《女巫和瑪蒂爾達》中。《吹夢巨人》遵守並推廣了這個公式:“BFG或友好的大巨人”代表了“好”成年人的原型，而其他巨人則代表了“壞”成年人。這個公式也出現在達爾的壹些劇本裏，比如《奇蒂奇蒂邦邦》。階級意識的主題，比如要不要戴面具，也出現在壹些作品中，比如《神奇狐貍先生》、《世界冠軍丹尼》。達爾的書的另壹個特點是，肥胖的角色通常是孩子，比如《查理和巧克力工廠》中的奧古斯都·格洛普，《女巫》中的布魯諾·詹金斯，《瑪蒂爾達》中的布魯斯·博格特羅特，但有壹個例外:有壹個“巨大”的。
達爾的母親經常給他和他的姐妹們講傳說中的巨人和其他虛構的挪威事物的故事，所以他的壹些兒童文學作品，比如《好心的巨人》，就會有這些巨人和其他虛構的事物。