1896年4月27日，卡羅瑟斯出生於美國艾奧瓦州伯靈頓。卡羅瑟斯的父親在得梅因商學院任教，後來擔任過該院的副院長。受父親的影響，卡羅瑟斯18歲時進入該院學習會計，但他對這壹專業並不感興趣，倒是很喜歡化學等自然科學，因此，1915以後開始在壹所規模較小的學院學習化學。並與1920年獲理學學士學位。
1921年，卡羅瑟斯在伊利諾伊大學取得碩士學位，而後到南達柯他大學任教，講授分析化學和物理化學。在任教期間，卡羅瑟斯的研究論文因被美國化學會誌接受並發表而成為了他獨立科研生涯的開端。在這篇文章的研究工作中卡羅瑟斯測定了苯基異氰酸酯(C6H5-N=C=O)和疊氮基苯(C6H5-N=N=N)的物理性質，由於兩種物質測得的物理性質非常相似，使得卡羅瑟斯得出結論認為疊氮基苯分子中的疊氮基結構應該是三個氮原子呈直鏈排列而非過去認為的環狀結構。
1923年又回到伊利諾伊大學攻讀有機化學專業的博士學位。在導師羅傑·亞當斯(Roger Adams,1889～1971）教授的指導下,完成了關於鉑黑催化氫化的論文，初步顯露了他的才華，獲得博士學位後隨即留校工作。
1926年到哈佛大學教授有機化學。
1928年杜邦公司在特拉華州威爾明頓的總部所在地成立了基礎化學研究所，年僅32歲的卡羅瑟斯博士受聘擔任該所有機化學部的負責人。1936年2月21日他和Helen Sweetman結婚，並於該年4月30日成為第壹位被選入美國科學院的工業化學家。1937年卡羅瑟斯喝下有氰化鉀的橘汁而自殺。