2003年11月29日，劉亞仁參演的電視劇《玉林的成長日記》在KBS電視臺首播，劇中扮演劉兒仁 ；2004年4月21日參演KBS水木劇《四月之吻》，飾演少年時期的江在碩 。
2007年3月1日，劉亞仁出演電影《不名譽的壹家》中龍泰壹角，完成電影首秀，並憑借該片提名第28屆韓國電影青龍獎最佳新人男演員獎 ；5月17日，主演的獨立電影《我們沒有明天》上映，劉亞仁片中飾演的21歲男孩，獲釜山影評家獎新人男演員獎 。
2008年6月17日首播的KBS月火劇《最強七友》中劉亞仁飾演殺手黑山 。11月13日，參演的電影《西洋古董洋果子店》上映 ，憑借片中表現劉亞仁獲得第11屆韓國Director's CUT獎新人演技獎 。
2009年6月15日，參演的電視劇《不能結婚的男人》首播，劇中扮演樸炫奎 。10月29日，參演小制作電影《天空與海洋》，該片獲得了第8屆地拉那國際電影節競爭單元媒體獎 。
2010年8月30日，劉亞仁出演的電視劇《成均館緋聞》在KBS電視臺首播，劇中因與演員宋仲基的合作，獲得2010年KBS演技大賞最佳熒幕情侶 。
2011年10月20日，劉亞仁出演的電影《格鬥少年，菀得》上映，片中扮演家境貧寒並處在叛逆期的問題少年菀得。該片最終電影票房達531萬觀影人次，憑此片劉亞仁也獲得了第3屆韓國電影記者協會電影賞發現獎 ，並提名第21屆韓國釜日電影獎最佳男演員獎 。
2012年3月19日，主演的SBS電視劇《時尚王》首播，劇中飾演姜英傑 ，該劇於2014年4月4日在中國CCTV8播出，2014年5月15日在中國CCTV1播出。
2013年4月8日，劉亞仁出演的SBS電視劇《張玉貞，為愛而生》首播 。10月2日，主演電影《強哲》 。
2014年1月6日，劉亞仁簽約韓國UAA公司 ；2月20日，劉亞仁為動畫電影《衛星女孩和乳牛》配音 ，3月13日，客串演出電影《優雅的謊言》 ；3月17日，劉亞仁出演JTBC電視臺電視劇《密會》，飾演鋼琴天才李善宰；8月18日，友情出演KBS電視劇《戀愛的發現》，客串劇中來夏天工坊學習的客人 。
2015年8月5日，劉亞仁出演由柳承莞執導的電影《老手》，片中飾演的財閥三世趙太武，並且憑借該片提名第52屆韓國電影大鐘獎最佳男演員獎 ；9月16日參演的電影《思悼》上映，片中飾演思悼世子，並憑借該片獲得第36屆韓國電影青龍獎最佳男主角獎 ，並獲得第10屆亞洲電影大獎飛躍新星獎 。10月5日，主演的SBS臺慶電視劇《六龍飛天》首播，劇中飾演朝鮮王朝第三代王李芳遠，劉亞仁憑借該劇獲得2015年度韓國SBS演技大賞長篇劇集最優秀男演員獎、10代明星獎、阻擊女心獎 ，並與申世京壹起獲得最佳熒幕情侶獎 。
2016年2月18日，參演的電影《請點贊》上映，片中飾演盧鎮宇壹角 。2月24日，客串演出KBS電視劇《太陽的後裔》 。